La gran innovación que Alarcos introduce en la Sintaxis del español es, en primer lugar, de orden metodológico. A pesar de que nunca publicó un volumen en el que se explicitara la armadura teórica de sus reflexiones, a lo largo de sus artículos se encuentran huellas abundantes sobre métodos, principios, conceptos, procedimientos y más. Éstas son resumidas las líneas generales de su aportación:

1. Principio de cientificidad. Muestra una voluntad decidida de construir una sintagmática que satisfaga el principio empírico hjelmsleviano: coherente, exhaustiva y simple. Alarcos ha aportado luz, ha descubierto los cimientos, nos ha proporcionado criterios y nos ha mostrado con simplicidad meridiana la organización estructural que subyace a tanta casuística.

2. Principio funcionalista. La sintaxis alarquiana es funcionalista.

3. Formalismo. En la configuración de un mensaje intervienen de forma simultánea aspectos formales, semánticos, informativos… Una de las grandes limitaciones de la teoría tradicional era la mezcla indiscriminada de planos distintos y, en cierto modo, autónomos. El estructuralismo propugnaba no atenerse a la forma y evitar todo razonamiento que se apoyara en el significado (el antisemanticismo gramatical en palabras de Jespersen). Una posición coherente con este rechazo del significado como criterio de determinación lleva a Alarcos a la defensa de sus posiciones más novedosas.

4. Determinación de funciones. De acuerdo con los principios de los que parte, forja una batería de criterios para determinar las funciones que integran la estructura de la secuencia, desechando muchas pruebas tradicionales. Los criterios formales más importantes que aplica se pueden resumir en los siguientes: concordancia (en diferentes modalidades) ; conmutación por átonos pronominales; conmutación por tónicos pronominales; conmutación por cero; coordinación; coexistencia o coaparición; permutación; orden, posición; distribución e índices funcionales.

5. Relaciones y unidades. Aporta claridad y exactitud en las definiciones en los conceptos básicos de su sintagmática funcional. Sus tesis como la diferencia de las magnitudes enunciado / oración, la existencia de enunciados sin verbo o el verbo como núcleo oracional incluso en la denominadas oraciones copulativas hicieron removerse en sus asientos a los gramáticos escolares.

6. Funciones. En su artículo «Verbo transitivo, verbo intransitivo y estructura del predicado» ya aparecen definidas las funciones verbales, su dimensión formal, el proceso y criterios de identificación, las relaciones que mantienen, sus compatibilidades… Dado que los criterios de determinación no coinciden en sus resultados con los procedimientos escolares al uso, determina aplicarles nuevas denominaciones, así aparecen: implemento, complemento, suplemento y aditamento. Se mantiene la denominación sujeto, a pesar de que el proceso de identificación que propone se aleja de criterios semánticos e informativos.

7. Nuevas funciones. Desgaja del viejo tronco de los complementos circunstanciales una función preposicional que muestra una intensa proximidad al núcleo verbal: el suplemento. Le retira la caracterización tradicional de predicado y núcleo al atributo y desgaja y caracteriza el atributo del implemento en el que incluye, además, las antiguas oraciones de infinitivo del tipo: Dejó morir al bandido. En 1969 descubre y delimita una función periférica, más externa aún que la del aditamento, que modifica a toda la oración: los atributos oracionales, sentando así las bases de las investigaciones sobre las funciones periféricas de la oración.

8. La pasiva. Alarcos puso en tela de juicio la existencia, no sólo de una flexión pasiva (lo que es un hecho evidente), sino también de una construcción específica de pasividad en el verbo castellano. En 1966 en el homenaje que la Universidad de Valladolid le rinde a su padre, D. Emilio Alarcos García, vuelve sobre el tema de forma más contundente y no niega que la lengua pueda expresar contenidos pasivos, sino que posea una construcción específica para tal construcción. Sobre ella volvería en 1988 y en la madrugada funesta del 26 de enero, cuando apagó el ordenador ya próximas las tres de la mañana, se hallaba redactando «Variación enésima sobre un motivo inactual: pasividad y atribución», para el homenaje a Vidal Lamíquiz.

9. Transposición sintáctica. Una de las singularidades del funcionalismo ovetense radica en la asunción del criterio sintáctico de la transposición. Alarcos toma el concepto de Bally, lo incardina en intuiciones tradicionales y lo desarrolla colateralmente con L. Tesnière. Una de las aportaciones más brillantes se halla precisamente en el terreno de las oraciones subordinadas. En un trabajo de 1990 (160) muestra que la noción de la oración subordinada es un concepto innecesario en la descripción lingüística.

10. Categorías. Al infinitivo, gerundio y participio Alarcos los considera como nombre, adverbio y adjetivo respectivamente, reduce el paradigma del artículo a las formas /el, la, lo, los, las/ y lo incluye dentro de los morfemas nominales. Al llamado artículo indeterminado lo considera como miembro de la clase de los indefinidos, a los pronombres personales los ubica dentro de la clase de los sustantivos: los nombres personales…

11. Valores de /que/ y /se/. Alarcos realiza estudios minuciosos y pioneros en los que determina los valores lingüísticos de estos signos polifuncionales.